서강대학교 물리학과 장준익 교수 연구팀(공동 제1저자: 최원경 동문, 남서현 석사과정)과 정명화 교수 연구팀(공동저자: 소현경 석사과정, 이상언 석·박통합과정)의 공동연구 성과가 지난 11월 19일 화학 분야 최고의 전통과 권위를 가진 세계적인 학술지인 미국화학회지 ‘Journal of the American Chemical Society(JACS)’에 온라인으로 게재됐다. 본 연구는 서강의 연구원들만으로 이루어졌으며, 한국연구재단의 기초연구 지원으로 수행되었다.
정명화 교수팀은 자성 원소가 치환된 고품질의 2차원 할로겐 페로브스카이트(2D 할로겐 페로브스카이트) 제작 및 기본특성 분석을 수행하였고, 장준익 교수팀은 ‘정밀 광 발광 분광학(precision photoluminescence spectroscopy)’ 기법을 이용하여 할로겐 페로브스카이트 단결정 내부에서 일어나는 바이엑시톤(biexciton) 형성 및 붕괴 과정을 입사광의 편광, 세기 및 물질의 온도의 함수로 정밀 측정 및 분석하였다.
할로겐 페로브스카이트는 차세대 태양전지 및 LED 발광소자로 전 세계적으로 주목받고 있는 반도체이다. 특히 2차원 상의 할로겐 페로브스카이트는 강한 양자가둠효과가 일어나며, 전자와 양공의 결합체인 엑시톤(exciton)이 상온에서도 매우 안정된 상태로 존재한다. LED의 구동 원리는 엑시톤의 붕괴를 통해 나오는 발광 현상에 기반한다.
그러나, 전자와 양공의 스핀이 반대로 결합된 비발광 엑시톤(dark exciton)은 빛과 상호작용을 하지 않는 ‘반도체 내부에 존재하는 암흑물질(dark matter)’과 같은 입자로서, 그 존재 및 뚜렷한 효과에 대한 명확한 이해가 부족하였다.
2개의 엑시톤이 서로 결합한 바이엑시톤은 2차원 할로겐 페로브스카이트에서 발광 현상을 통해 극저온에서만 명확하게 관측되었다. 통상적으로 바이엑시톤의 결합에너지는 엑시톤 발광 에너지와 바이엑시톤 발광 에너지의 차이로 결정하는 것으로 학계에 널리 알려져 있다.
그러나 이와 같은 방법으로 추론한 값들에 의하면 바이엑시톤이 높은 온도에서 안정된 상태로 존재해야 하기에, 상온에서 실험적으로 관측이 되지 않은 결과는 학계에서 풀리지 않은 수수께끼로 남아있었다.
본 공동연구팀은 부분적 대칭성 붕괴로 인한 다크 엑시톤의 부분적 발광을 실험적으로 관측하였고, 기존의 학설과 달리 바이엑시톤은 2개의 발광 엑시톤의 결합으로 생성되지 않고 2개의 다크 엑시톤의 결합으로 생성됨을 증명하였다.
또한, 다크 엑시톤을 고려하여 계산한 바이엑시톤의 결합에너지는 기존의 알려진 값들에 비해 매우 작다는 것을 증명하였고, 이는 상온에서 바이엑시톤의 불안정성을 매우 잘 설명함을 보였다.
장준익 교수는 “본 연구는 2D 할로겐 페로브스카이트뿐만 아니라 모든 반도체 내에서 일어나는 바이엑시톤 생성 원리에 대한 기초과학적 지식을 정립하였고, 비록 다크 엑시톤이 전혀 관측되지 않는 물질에서도 바이엑시톤 결합에 다크 엑시톤이 직접적으로 영향을 준다는 것을 증명했다는 데 의의가 있다”며, “차후 다크 엑시톤에 대한 이해 및 제어는 소자의 빛-물질 상호작용 효율 향상에 직접적인 영향을 주기에 더욱 심화 연구가 필요하다”고 전했다.
▶논문명: Impact of Dark Excitons on the Population and Relaxation Kinetics of Two-Dimensional Biexcitons in [CH3(CH2)3NH3]2Pb1–xMnxBr4 (x = 0–0.09)
▶논문 링크: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08474
